通讯作者：葛子义、Mengjin Yang、Jiajia Zhang

通讯单位：中国科学院宁波材料技术与工程研究所，中国科学技术大学，皖西大学

论文速览

在界面处发生的非辐射复合损失，对实现高效率钙钛矿太阳能电池（PSCs）构成了重大障碍，特别是在倒置的PSCs中。使用具有不同官能团的分子来钝化表面缺陷是提高PSCs效率的关键策略之一。然而，缺乏对分子在表面上钝化取向的洞察是个挑战，这阻碍了合理的分子设计。

在本研究中，使用了具有不同烷基链但相同电子给体（-SH）和电子吸引基团（-NH3+）的氨基硫醇盐酸盐来研究分子结构、取向和与钙钛矿表面的相互作用。较短烷基链的2-氨基乙烷-1-硫醇盐酸盐表现出平行取向的偏好，这有利于通过强配位和氢键与表面缺陷进行更强的相互作用。

结果表明，经过缺陷钝化的钙钛矿薄膜表现出减少的离子迁移、抑制的非辐射复合以及更多的n型特性，从而实现了高效的电子传输。因此，实现了25%的卓越光电转换效率，并在连续最大功率点跟踪500小时后，保持了其初始效率的95%。

图文导读

图1：密度泛函理论（DFT）计算得到的APT和AET配体与FAPbI3表面结合能的对比，以及不同取向下的差分电荷密度。

图2：APTCl和AETCl与钙钛矿表面的相互作用示意图，以及FTIR、1H NMR和XPS谱图，这些谱图证实了ATCls与钙钛矿表面的相互作用。

图3：通过SEM、KPFM和UPS分析ATCls处理后的钙钛矿薄膜的表面形貌、表面电势

和能级。

图4：通过飞秒瞬态吸收光谱（TAS）、稳态和时间分辨光致发光（PL和TRPL）测量评估了ATCls处理后钙钛矿薄膜的激子动力学和电荷载流子复合动力学。

图5：基于ATCls处理的PSCs的器件结构、J-V曲线、稳态输出和EQE谱，以及电子器件的JSC与光强度和VOC与光强度的关系。

图6：控制组和AETCl处理组设备在85°C连续加热下的长期稳定性，以及封装PSCs在最大功率点跟踪下的运行稳定性。

总结展望

本研究的亮点在于通过设计具有不同烷基链长度的氨基硫醇盐酸盐分子，实现了对钙钛矿表面的有效钝化，从而显著提高了PSCs的光电转换效率和稳定性。

AETCl分子由于其较短的烷基链，更倾向于与钙钛矿表面平行取向，通过强S-H…Pb配位和N-H…I及N-H…N氢键与表面缺陷相互作用，实现了双重钝化效果。不仅减少了非辐射复合损失，还抑制了离子迁移，优化了能级匹配，从而提高了电子传输效率。 研究结果表明，经AETCl处理的倒置PSCs实现了25.00%的光电转换效率和良好的热稳定性及操作稳定性，为钙钛矿太阳能电池的商业化提供了重要的理论和实验依据。

文献信息

标题：Alkyl Chains Tune Molecular Orientations to Enable Dual Passivation in Inverted Perovskite Solar Cells

期刊：Angewandte Chemie International Edition